上海理工大學莊松林院士團隊谷付星老師課題組在單層二維材料發(fā)光領域研究取得重要進展,文章首次以微納光纖為襯底,用CVD(化學氣相沉積)合成單層MoS?(二硫化鉬),最終增強了單層MoS?的熒光量子產率,并借特殊襯底成腔,形成了低閾值激光。該研究成果“Enhancing monolayer photoluminescence on optical micro-nanofibers for low-threshold lasing”(增強微納光纖上的單層熒光用于低閾值激光)于2019年11月22日發(fā)表在《科學》子刊Science Advances上。
該論文以上海理工大學為第一單位,谷付星老師為通訊作者,博士生廖風、于佳鑫老師及博士生顧兆麒為共同第一作者。論文作者還包括劍橋大學Tawfique Hasan教授及楊宗銀博士,浙江大學方偉副教授,及上海理工大學的顧敏院士及莊松林院士等人。
單層TMDs(過渡金屬硫族化物)是典型的二維發(fā)光材料代表,存在可以覆蓋可見光到近紅外波段的直接帶隙,在光子和光電子器件領域有著廣闊的應用前景。然而由于缺陷等問題困擾,其熒光量子產率較低一直是國際難題。另一方面隨著材料尺寸減小到微納尺度,比表面積和懸掛鍵數目增大,因此微納材料的化學活性不同于其宏觀本體同類物。這預示著,具有化學活性增強的二氧化硅微納材料不僅可以被用作生長二維材料的基底,而且還能用其懸掛鍵來調控二維材料的光電性能。
課題組提出了微納光纖表面懸掛鍵產生的硅氧鍵活化能的理論。該理論認為在光纖拉錐過程中,無定形二氧化硅的硅氧鍵的反應活化能被極大地降低,通過光照即可在微納光纖表面形成高密度的氧懸掛鍵;這些光活化形成的氧懸掛鍵通過電荷轉移消耗了單層TMD中大量電子,正是實現其發(fā)光增強的關鍵因素。與普通平面基底上生長的單層樣品相比,拉錐微納光纖上經過光活化的單層MoS?得到了超過兩個數量級的量子產率增強。并基于微光纖回音壁微腔結構實現了超低閾值的室溫激子激光,其閾值比報道的單層二維材料激光閾值低2個數量級以上。
圖(a)上圖CO?激光器拉制光纖過程,下圖代表SiO?為機構單元的光纖平均能量變化,從六元環(huán)到三元環(huán),再到懸掛鍵。插圖是光學顯微鏡下微納光纖實物圖。
圖(b)微納光纖(以無定型SiO?表示)表面MoS?的微觀示意圖,懸掛鍵可能橋接甚至填充MoS?的硫缺位,電子將從MoS?轉移到SiO?。
二維材料需要襯底支持,對于襯底的傳統(tǒng)做法是鈍化處理,不影響二維材料本身的性質。然而,本文表明,襯底的表面性質會極大影響二維材料的發(fā)光性能,因此對于襯底表面性質的處理也將成為二維材料調制的重要方面。就表面性質而言,襯底不僅限于SiO?,支持材料也不僅限于TMDs,后續(xù)的研究可能開發(fā)更多組合。另外,該工作解決了室溫下單層TMD熒光量子產率較低的國際難題,對實現單層TMD相干光源掃除了障礙,也對光學集成和微納結構的非線性研究提供了重要的光源平臺。
撰稿人 | 顧兆麒